燒結溫度對氧化鋁陶瓷性能的影響

摘 要： 用苧麻纖維(wei)織物作為生物模板, 聚合氯化鋁(lv)(lv)(lv)作浸漬液, 經過浸漬和干燥(zao)制(zhi)(zhi)備氧(yang)(yang)化鋁(lv)(lv)(lv)陶瓷(ci)預制(zhi)(zhi)體(ti), 將(jiang)氧(yang)(yang)化鋁(lv)(lv)(lv)陶瓷(ci)預制(zhi)(zhi)體(ti)分別在1350℃、1400℃、1450℃、1500℃、1550℃下進行(xing)有(you)氧(yang)(yang)煅燒(shao)制(zhi)(zhi)備出氧(yang)(yang)化鋁(lv)(lv)(lv)陶瓷(ci)。利(li)用XRD、TEM等技術對其(qi)各項性能(neng)進行(xing)分析。結果表(biao)明:不同燒(shao)結溫(wen)度(du)(du)對氧(yang)(yang)化鋁(lv)(lv)(lv)陶瓷(ci)的(de)顯氣孔率、真實密度(du)(du)有(you)很大影響, 并且(qie)增大了晶粒大小和改善了孔隙(xi)的(de)分布(bu), 其(qi)中燒(shao)結溫(wen)度(du)(du)為1500℃時得到的(de)氧(yang)(yang)化鋁(lv)(lv)(lv)陶瓷(ci)性能(neng)是較(jiao)好(hao)的(de)。

在陶(tao)瓷材料(liao)中(zhong)比(bi)較(jiao)典(dian)型(xing)的(de)就是氧(yang)化鋁(lv)陶(tao)瓷, 它的(de)應(ying)用環境一般都是比(bi)較(jiao)惡劣的(de), 常用與載荷較(jiao)大、很易受腐蝕(shi)、高(gao)溫等(deng)環境中(zhong)。化學組(zu)成以及組(zu)織結構(gou)的(de)不同會使氧(yang)化鋁(lv)陶(tao)瓷材料(liao)的(de)性能變化很大。氧(yang)化鋁(lv)在機(ji)械配(pei)件[1-3]、與工具和量規類相關(guan)的(de)工具[4-5]、與滑動(dong)部件有關(guan)的(de)配(pei)件[6-7]等(deng)方面得到(dao)運用。目前, 氧(yang)化鋁(lv)陶(tao)瓷的(de)韌(ren)性是研究熱點之一。

本研究利(li)用芝麻纖維織物為模板, 聚合氯化鋁溶液為浸漬液制備氧化鋁陶瓷(ci)材料, 研究不(bu)同燒(shao)結溫度對其不(bu)同性能的影響。

1 實驗

1.1 實驗藥品和器(qi)材(cai)

市購苧麻布、三氯化鋁(lv)分析(xi)純(chun)、鋁(lv)粉(fen)分析(xi)純(chun)、自制蒸餾水。

上(shang)海(hai)天平儀器廠(chang)(chang)生產的AL104分(fen)析天平、上(shang)海(hai)量具刃具廠(chang)(chang)生產的鍍鉻游標(biao)卡尺、上(shang)海(hai)市實驗儀器總(zong)廠(chang)(chang)生產的101-2電(dian)熱鼓(gu)風干燥箱、梅特勒(le)托利多儀器 (上(shang)海(hai)) 有限公司(si)的TGA/SDTA851e型熱重分(fen)析儀、日本理(li)學生產的X射線衍(yan)射儀 (XRD) 、德(de)國Carl Zeiss生產的掃(sao)描電(dian)子(zi)顯微鏡。

1.2 實驗過程

稱取10g鋁(lv)粉放入盛有800m L的(de)蒸餾水(shui)的(de)燒杯里, 再加(jia)入30g的(de)無水(shui)三氯(lv)化鋁(lv)進(jin)(jin)行(xing)攪拌, 然后(hou)(hou)放置于80℃恒溫(wen)水(shui)浴槽中(zhong)進(jin)(jin)行(xing)反應12h, 制(zhi)備(bei)成(cheng)聚(ju)合(he)三氯(lv)化鋁(lv)溶液, 并將其(qi)溫(wen)度(du)保持(chi)在30℃, 黏度(du)調成(cheng)8m Pa·s待用(yong)。將生物模(mo)板在蒸餾水(shui)中(zhong)浸(jin)泡12h后(hou)(hou)浸(jin)漬(zi)于待用(yong)聚(ju)合(he)綠(lv)化鋁(lv)溶液中(zhong)12h。浸(jin)漬(zi)后(hou)(hou)將骨(gu)架(jia)置于烘箱(xiang)內烘干(gan), 烘干(gan)溫(wen)度(du)為(wei)60℃, 烘干(gan)時長為(wei)12h, 制(zhi)備(bei)出苧麻纖維(wei)織物前(qian)(qian)驅(qu)體。再將苧麻纖維(wei)織物前(qian)(qian)驅(qu)體在1350℃、1400℃、1450℃、1500℃、1550℃的(de)溫(wen)度(du)下進(jin)(jin)行(xing)有氧煅燒后(hou)(hou)隨爐冷卻(que), 得到纖維(wei)織物遺態結構氧化鋁(lv)陶瓷, 并對其(qi)各(ge)項性能進(jin)(jin)行(xing)測試和分(fen)析。

2 實驗結果與分析

2.1 物理性能(neng)測試結果與分析(xi)

2.1.1 顯氣孔率

表1是(shi)不同溫(wen)度下的(de)制備(bei)試(shi)樣的(de)顯(xian)氣(qi)孔(kong)率(lv), 圖1是(shi)根(gen)據表畫出的(de)顯(xian)氣(qi)孔(kong)率(lv)隨(sui)溫(wen)度變(bian)化(hua)而變(bian)化(hua)的(de)趨勢圖。在(zai)本實驗(yan)中忽略(lve)了所(suo)制備(bei)試(shi)樣中存在(zai)的(de)盲孔(kong), 所(suo)以顯(xian)氣(qi)孔(kong)率(lv)的(de)測(ce)量值(zhi)與(yu)理論值(zhi)有所(suo)偏差(cha)。

表1 顯氣孔率

圖1 顯氣孔(kong)率隨(sui)溫度變(bian)化(hua)而變(bian)化(hua)的趨(qu)勢

從(cong)表1和(he)圖1可(ke)以看出, 隨著燒結溫(wen)度(du)的(de)升(sheng)高, 所制備試樣的(de)顯氣孔率是減小的(de)。這是因為(wei)溫(wen)度(du)越(yue)高, 晶粒長(chang)得越(yue)大, 使得空隙(xi)變小, 氣孔率降低。

2.1.2 真實(shi)密度

表2是(shi)不同(tong)溫(wen)度(du)(du)(du)下(xia)的(de)(de)制(zhi)備試樣的(de)(de)真(zhen)實(shi)密度(du)(du)(du)值(zhi), 圖(tu)2是(shi)根據表畫出(chu)的(de)(de)真(zhen)實(shi)密度(du)(du)(du)隨(sui)溫(wen)度(du)(du)(du)變化(hua)而變化(hua)的(de)(de)趨勢圖(tu)。本(ben)實(shi)驗中(zhong)(zhong)所(suo)(suo)測(ce)得(de)的(de)(de)真(zhen)實(shi)密度(du)(du)(du)值(zhi)是(shi)忽略(lve)了所(suo)(suo)制(zhi)備的(de)(de)多(duo)孔氧化(hua)鋁陶瓷中(zhong)(zhong)存在的(de)(de)盲孔, 所(suo)(suo)以本(ben)實(shi)驗所(suo)(suo)測(ce)量出(chu)的(de)(de)真(zhen)實(shi)密度(du)(du)(du)值(zhi)與理論值(zhi)有(you)所(suo)(suo)偏差。從表2和(he)圖(tu)2可知, 隨(sui)著燒結(jie)溫(wen)度(du)(du)(du)的(de)(de)升(sheng)(sheng)高, 試樣的(de)(de)真(zhen)實(shi)密度(du)(du)(du)呈(cheng)增(zeng)大(da)的(de)(de)趨勢, 這是(shi)因為隨(sui)著溫(wen)度(du)(du)(du)的(de)(de)升(sheng)(sheng)高, 晶粒的(de)(de)長大(da), 氣孔率的(de)(de)降低, 較終造成密度(du)(du)(du)值(zhi)的(de)(de)增(zeng)大(da)。

表2 真實密度

圖(tu)2 失重率隨(sui)溫度變化(hua)而變化(hua)的趨勢

2.2 熱失重結果(guo)與分析

圖(tu)3 未燒結苧麻纖維織物前驅體試(shi)樣的TG-DTG曲線

將制備好的苧麻纖維織物前驅體的試樣進行TG-DTG分析, 結果見圖3所示。從圖3的TG曲線可知在室溫至1068℃之間發生了前驅體的熱失重。這個失重的過程是分為三個階段進行的:個階段的失重率約是3.92%, 這個階段發生在從室溫到109.9℃之間, 在這個階段發生的變化主要就是預制體的表面原本吸附的水脫除;第二個階段的失重率是49.9%, 這個階段發生在109.9℃到656.4℃之間, 在這個階段發生的主要的反應是聚合氯化鋁的脫水而生成Al2O3微晶, 所生成的Al₂O₃微晶又繼續向α-Al₂O₃發生轉變[8]。另外, 有些苧麻纖維素受熱分解生成大量的水分子并且揮發離開。從試樣的DTG曲線上可以看到有一個很明顯的峰, 產生這個峰的溫度在294.9℃時, 說明劇烈的反應就發生在此時。但是當溫度在656.4℃到1068.7℃之間時, TG曲線明顯又變得很平緩, 失重率大概在8.79%, 在這個階段主要發生的變化是苧麻織物的碳化, 碳網絡收縮形成芳環結構, 產生大量的CO、CO₂氣體并揮發, 并且此時的Al₂O₃微晶還在向α-Al₂O₃轉變并且有γ-Al₂O₃生成[9];當溫度達到1068.7℃以后, 圖3中的曲線基本保持不變, 說明溫度的升高對試樣質量變化的影響很小, 并且在這個階段, 之前生成的γ-Al₂O₃會向α-Al₂O₃晶型進(jin)行轉(zhuan)變(bian)[10]。在(zai)圖3所示的(de)(de)整個過(guo)程中, 失重率總計約為62.61%。由此說(shuo)明, 在(zai)109.9℃~656.4℃時主(zhu)要(yao)發生(sheng)的(de)(de)是苧麻纖(xian)維(wei)織物(wu)的(de)(de)熱解和聚合(he)氯化鋁的(de)(de)分解, 在(zai)656.4℃~1068.7℃這(zhe)個階段主(zhu)要(yao)發生(sheng)的(de)(de)是苧麻纖(xian)維(wei)織物(wu)碳化的(de)(de)過(guo)程, 氧化鋁晶型的(de)(de)轉(zhuan)變(bian)主(zhu)要(yao)發生(sheng)在(zai)1068.7℃以后(hou)。

2.3 X射線衍(yan)射結果與分析

圖(tu)4 不同燒結溫度制備氧化鋁試樣的(de)XRD圖(tu)

圖4是纖維織物遺態結構氧化鋁陶瓷試樣在不同燒結溫度下的X射線衍射圖, 研究表明:在濃度一定的條件下, 燒結溫度分別為1350℃、1400℃、1450℃、1500℃和1550℃條件下制備樣品的XRD圖中均存在Al2O3的 (012) 、 (104) 、 (121) 、 (113) 、 (024) 、 (116) 、 (018) 、 (214) 、 (300) 、 (1, 0, 10) 晶面衍射峰。其為α-Al₂O₃, 呈六方晶(jing)(jing)體(ti)結(jie)構(gou), 使(shi)得試(shi)樣晶(jing)(jing)體(ti)結(jie)構(gou)更加致密(mi), 所以會(hui)導(dao)致試(shi)樣收縮一(yi)定的體(ti)積(ji)。另外, 燒結(jie)溫(wen)度(du)(du)越(yue)高, 衍射峰(feng)變(bian)得越(yue)尖(jian)銳, 非晶(jing)(jing)態(tai)組織慢慢變(bian)成(cheng)晶(jing)(jing)態(tai), 說明Al2O3的結(jie)晶(jing)(jing)程度(du)(du)比較(jiao)好。從圖4中可以看出1500℃和1550℃燒結(jie)下的樣品的衍射峰(feng)基(ji)本上(shang)沒有太大(da)變(bian)化(hua), 并且根據(ju)實際(ji)的實驗(yan)條(tiao)件, 較(jiao)后確定燒結(jie)溫(wen)度(du)(du)在1500℃。經計(ji)算生成(cheng)的氧化(hua)鋁(lv)晶(jing)(jing)格常(chang)數(shu) (a=b=4.732、c=12.967) 與標準氧化(hua)鋁(lv)的晶(jing)(jing)格常(chang)數(shu) (a=b=4.758、c=12.991) 基(ji)本相同。另外, 根據(ju)Debye-Scherrer公(gong)式(shi)[11], 分(fen)別計(ji)算不同溫(wen)度(du)(du)燒結(jie)所制得的氧化(hua)鋁(lv)陶瓷試(shi)樣的平均晶(jing)(jing)粒度(du)(du)尺寸D。

其中, K是常數為0.89, λ是X射線的波長為0.15406nm, β是半高寬, θ是布拉格角。選用圖中的特征衍射峰半高寬值為Al₂O₃相 (113) 晶面, 計算生成Al2O3的平均粒徑, 其結果見表3所示。由表3可知隨著燒結溫度的升高Al₂O₃晶粒尺寸明顯增大, Al₂O₃結(jie)晶度(du)(du)越高, 因(yin)此燒(shao)結(jie)溫度(du)(du)對試樣的(de)結(jie)晶程度(du)(du)及晶粒大小影響較大。此外, 從(cong)表3可知, 燒(shao)結(jie)溫度(du)(du)為1500℃時(shi)(shi), 晶粒的(de)平(ping)均粒徑較大, 當燒(shao)結(jie)溫度(du)(du)再升高時(shi)(shi), 晶粒的(de)平(ping)均粒徑反(fan)而減(jian)小, 所以(yi), 燒(shao)結(jie)溫度(du)(du)在(zai)1500℃時(shi)(shi)較佳。

表3 不同燒結溫度制備的試樣中Al₂O₃晶粒大小

2.4 微觀結構

圖(tu)(tu)5是(shi)不(bu)同溫度下煅燒的(de)多孔氧化(hua)鋁陶瓷的(de)掃描電鏡(jing)圖(tu)(tu), 圖(tu)(tu)中(zhong)a、b、c、d、e的(de)溫度分(fen)別為(wei)1350℃、1400℃、1450℃、1500℃、1550℃。對比圖(tu)(tu)中(zhong)a、b、c、d、e可以(yi)看出, 采用苧痳(lin)纖維(wei)織(zhi)(zhi)(zhi)物(wu)作為(wei)模板, 經(jing)過(guo)浸漬(zi)(zi)和煅燒之后得到了氧化(hua)鋁陶瓷都不(bu)僅(jin)(jin)完整的(de)保(bao)留(liu)了纖維(wei)織(zhi)(zhi)(zhi)物(wu)的(de)結構(gou), 并且(qie)能清晰的(de)觀(guan)察出苧痳(lin)纖維(wei)結構(gou)也保(bao)留(liu)了下來。在(zai)纖維(wei)織(zhi)(zhi)(zhi)物(wu)表面還(huan)可以(yi)看見(jian)有附(fu)著(zhu)物(wu), 原(yuan)因是(shi)在(zai)浸漬(zi)(zi)的(de)過(guo)程中(zhong)浸漬(zi)(zi)液不(bu)僅(jin)(jin)浸入苧麻(ma)纖維(wei)內部, 還(huan)有部分(fen)浸漬(zi)(zi)液附(fu)著(zhu)在(zai)苧麻(ma)纖維(wei)表面, 浸漬(zi)(zi)液彼此相(xiang)互粘結, 進而將其(qi)纖維(wei)織(zhi)(zhi)(zhi)物(wu)的(de)孔隙覆蓋。

圖5 不同溫度燒結(jie)制備纖(xian)維織物遺態結(jie)構氧化鋁陶瓷試(shi)樣(yang)的100x SEM照片

此外, 從圖5中還可以看出, 在這個溫度范圍之內, 纖維結構的形成受溫度的影響很小, 然而明顯可以看出單根氧化鋁纖維有明顯的斷裂, 這主要是浸漬液濃度較低, 浸漬時進入苧麻纖維內部的浸漬液較少, 在氧化高溫燒結的過程中苧麻纖維受熱分解出CO₂、CO及H₂O等小分子氣體, 而在反應過程中生成的Al₂O₃不(bu)足以占據其留下的(de)(de)(de)(de)(de)(de)空位(wei), 從(cong)而(er)留下了(le)(le)較(jiao)大(da)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)孔(kong)隙產生斷裂, 但是, 隨(sui)著燒(shao)結溫度(du)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)升(sheng)高, 單(dan)根(gen)氧(yang)化(hua)(hua)鋁纖維(wei)(wei)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)斷裂程(cheng)度(du)降(jiang)低(di), 這是因為在(zai)燒(shao)結初期(qi), 纖維(wei)(wei)收(shou)縮率(lv)較(jiao)大(da), 由于纖維(wei)(wei)在(zai)收(shou)縮的(de)(de)(de)(de)(de)(de)過程(cheng)中不(bu)僅(jin)要受(shou)到內應(ying)力(li)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)影(ying)響(xiang)還要受(shou)到外(wai)部張(zhang)力(li)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)影(ying)響(xiang), 燒(shao)結溫度(du)低(di)導致(zhi)纖維(wei)(wei)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)收(shou)縮相(xiang)對而(er)言比較(jiao)大(da), 存(cun)在(zai)著部分(fen)氧(yang)化(hua)(hua)鋁顆(ke)(ke)粒因為沒有相(xiang)融而(er)發生斷裂, 這些氧(yang)化(hua)(hua)鋁顆(ke)(ke)粒一般都是順著纖維(wei)(wei)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)方向(xiang)排列的(de)(de)(de)(de)(de)(de), 然而(er)隨(sui)著燒(shao)結溫度(du)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)增加, 此時氧(yang)化(hua)(hua)鋁晶粒長大(da), 在(zai)纖維(wei)(wei)軸向(xiang)上的(de)(de)(de)(de)(de)(de)氧(yang)化(hua)(hua)鋁晶粒互相(xiang)融合, 增加了(le)(le)纖維(wei)(wei)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)強度(du), 從(cong)而(er)減小(xiao)了(le)(le)纖維(wei)(wei)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)斷裂程(cheng)度(du)。另外(wai), 隨(sui)著燒(shao)結溫度(du)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)升(sheng)高, 顯微組織(zhi)結構越來越致(zhi)密, 孔(kong)隙率(lv)降(jiang)低(di)。

圖6 不同溫度(du)燒(shao)結制備纖維織物(wu)遺(yi)態(tai)結構氧化鋁陶瓷試樣(yang)的10000x SEM照(zhao)片

a.1350℃;b.1400℃;c.1450℃;d.1500℃;e.1550℃

圖6是不同溫度下燒結的多孔氧化鋁放大10000倍下的掃描電鏡照片, 從圖中可以看出燒結溫度越高, Al₂O₃晶粒(li)越大, 對比(bi)圖中(zhong)(zhong)a、b、c、d、e可以看出d中(zhong)(zhong)氧化鋁晶粒(li)均(jun)勻分散, 排列有(you)序, 空隙率較高, 所以在(zai)后(hou)續實(shi)驗(yan)中(zhong)(zhong)選定了(le)燒結(jie)溫度是1500℃。

3 結論

(1) 物理(li)性能分析結果表明, 顯(xian)氣孔(kong)率(lv)減(jian)小(xiao), 真實密度增(zeng)大。這是因為隨著燒結溫度的升高, 試樣的晶粒長大的越多, 使得式樣中間的空隙越小(xiao), 所以顯(xian)氣孔(kong)率(lv)減(jian)小(xiao), 真實密度增(zeng)大。

(2) 熱失重分析(xi)結果表明, 在(zai)(zai)制備(bei)纖(xian)維織物(wu)遺態結構氧(yang)化(hua)鋁(lv)陶瓷材料中, 苧(zhu)麻纖(xian)維織物(wu)的(de)(de)熱解(jie)及聚合氯化(hua)鋁(lv)的(de)(de)分解(jie)主(zhu)要發生在(zai)(zai)109.9-656.4℃, 碳化(hua)過程(cheng)主(zhu)要發生在(zai)(zai)656.4-1068.7℃, 1068.7℃以(yi)后主(zhu)要發生的(de)(de)是(shi)氧(yang)化(hua)鋁(lv)的(de)(de)晶型轉變。

(3) XRD分析結果表明, 在濃度一定的條件下, 燒結溫度分別為1350℃、1400℃、1450℃、1500℃和1550℃條件下制備樣品的XRD圖中均存在Al₂O₃的晶面衍射峰, 為α-Al₂O₃, 呈六方晶體結構, 使得試樣晶體結構更加致密, 所以會導致試樣的體積有一定的收縮。另外, 燒結溫度的越高, 衍射峰變得越尖銳, 非晶態組織慢慢變成晶態, 說明Al₂O₃的(de)結(jie)(jie)晶(jing)程度(du)(du)(du)比較好。燒(shao)(shao)結(jie)(jie)溫(wen)度(du)(du)(du)為1500℃時, 晶(jing)粒的(de)平(ping)均(jun)粒徑較大, 當燒(shao)(shao)結(jie)(jie)溫(wen)度(du)(du)(du)再升高時, 晶(jing)粒的(de)平(ping)均(jun)粒徑反而減小, 所以, 燒(shao)(shao)結(jie)(jie)溫(wen)度(du)(du)(du)在1500℃時較佳。

(4) SEM分析結(jie)果表明(ming), 不(bu)(bu)同燒結(jie)溫(wen)度(du)(du)所(suo)制(zhi)備的(de)(de)纖維織物(wu)遺態結(jie)構(gou)氧化鋁(lv)陶瓷試樣都不(bu)(bu)僅保(bao)留了苧麻纖維的(de)(de)織物(wu)結(jie)構(gou), 也保(bao)留了苧麻纖維的(de)(de)管胞結(jie)構(gou)。并且(qie)在(zai)不(bu)(bu)同的(de)(de)燒結(jie)溫(wen)度(du)(du)下, 試樣中的(de)(de)氧化鋁(lv)晶(jing)粒的(de)(de)形(xing)貌有所(suo)不(bu)(bu)同, 說(shuo)明(ming)燒結(jie)溫(wen)度(du)(du)對所(suo)制(zhi)備試樣的(de)(de)成形(xing)有很(hen)大的(de)(de)影響。

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